Charlotte Gainsbourg werd geboren in Londen, maar groeide op in Parijs.
Naast acteren werd het zingen Gainsbourg met de paplepel ingegoten.
Zij nam op haar dertiende het nummer Lemon Incest met haar vader op, en bij de film Charlotte for Ever bracht ze een gelijknamige cd uit.
Nadat haar vader in 1991 overleed, warmde haar gevoel voor muziek weer op.
In 2006 kwam haar tweede album, 5:55, uit, dat ze co-produceerde met het Franse duo Jean-Benoît Dunckel en Nicolas Godin (die we kennen van de groep Air) en producer Nigel Godrich.
Jean-Benoît Dunckel en Nicolas Godin schreven ook de muziek en de teksten werden verzorgd door Jarvis Cocker en Neil Hannon. Met uitzondering van twee nummers waar de tekst geschreven is door Charlotte Gainsbourg.
Haar muziekstijl wordt door enkelen vergeleken met die van haar ouders, waarbij met name haar zwoele stem gelijkenis vertoont met die van Jane Birkin.
Van de cd werden in Frankrijk meer dan 300.000 stuks verkocht, goed voor een platina-status.
Eind 2009 maakte zij haar derde studioalbum IRM, waarvan de titeltrack op haar officiële website als download werd aangeboden.
De eerste single hiervan is Heaven Can Wait.
De cd werd geproduceerd door Beck Hansen (artiestennaam Beck).
Het album Stage Whisper verscheen eind 2011.
Het bestaat uit twee cd’s: één met live-opnames en één met nieuwe studionummers.
Hierop werkt zij onder andere weer samen met Beck en Villagers-zanger Conor O’Brien. De single Terrible Angels uit dit album was terug een succes in Frankrijk.
In 2017 bracht ze haar album Rest uit.
Voor dit album werkte ze samen met componist en producer Sebastian Akchoté en de Amerikaanse producer en componist Danger Mouse (echte naam Brian Burton).
Bijna alle nummers zijn geschreven door Sebastian Akchoté en de teksten zijn geschreven door Charlotte Gainsbourg zelf.
Voor dit album kon ze ook rekenen op Paul McCartney, die voor haar het nummer Songbird In A Cage schreef.
Ook werkte ze samen met de groep Django Django en brachten ze samen de single Waking Up uit.
In het najaar van 2025 keerde ze terug met gloednieuw materiaal, waaronder de single “Blurry Moon” (geproduceerd en gearrangeerd door SebastiAn).


























